华东理工大学教授段学志、特聘研究员陈文尧，北京化工大学教授何静等，提出了“双开关协同调控”串联催化策略，系统性解决了多步串联反应中的常见问题，简化了传统芳胺生产流程，大幅降低了能耗与物耗，在工艺可持续性和经济性方面展现出明显优势，为绿色高效芳胺合成提供了新的设计理念和技术路径。相关研究近日发表于《德国应用化学》。
芳香胺类化合物是制药、染料、农药、橡胶添加剂和杂环化合物等众多领域的重要中间体，在医药和化工行业中扮演着关键角色。然而，传统的芳香胺合成方法通常涉及多步反应，存在原子经济性低、产率不足、反应条件苛刻、副产物过多以及环境问题等局限性。近年发展起来的一锅法串联催化方法，能够在单一反应器中完成多个反应步骤，避免了传统合成中的多步纯化过程，但仍存在多个亟待解决的问题。
研究团队提出的“双开关协同调控”的串联催化策略，通过引入动力学开关与热力学开关，系统性解决了多步串联反应中常见的位点不兼容与组分不兼容问题。这种策略不仅实现了原位切换反应路径，按需精准合成一元、二元及三元芳胺，且产率均超96%，同时在概念上打破了传统串联催化中对催化位点分离与保护的依赖。
此外，研究团队开发的Ni@CMO催化剂体系兼具高活性与高选择性。配合深入的介观动力学研究，研究团队首次明确了各子反应的速率控制步骤及关键活性位点特征，建立了催化界面电子结构与催化性能之间的构-效关联。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202424847