近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员傅强和慕仁涛团队在氢溢流可视化研究方面取得新进展，发现氧化物-金属界面结构对氢溢流过程具有重要影响，通过构建氧化物/金属反转结构，提升了氢溢流速率和二氧化碳加氢反应性能。相关成果发表在《德国应用化学》。
氢溢流可视化研究示意图。大连化物所供图
氢活化和氢溢流是众多加氢反应的重要基元过程，对其有效调控是提高加氢催化反应性能的关键。该团队在前期的研究中通过构建氧化物表界面活性中心调控氢气活化方式，利用氢溢流形成的表面氢物种提升加氢反应性能，并通过氢溢流再生“M-O路易斯酸碱对”活性中心，实现了水分子的有效活化。
在本工作中，团队首先构建Mn3O4/Pt(111)反转结构和Pt/Mn3O4负载结构。高压扫描隧道显微镜原位成像结果表明，Mn3O4/Pt(111)反转结构发生氢溢流所需的氢气分压比Pt/Mn3O4低两个数量级，表明反转结构更有利于氢溢流。理论研究表明，在Mn3O4/Pt(111)界面处，氢原子沿Pt–Mn–O路径扩散的能垒较低。基于模型体系的研究结果，团队构建了MnOx/Pt/C反转催化剂和Pt/MnOx/C催化剂。在逆水气变换反应中，反转催化剂的二氧化碳转化率比Pt/MnOx/C催化剂提高了1.8倍。
该工作揭示了氧化物/金属反转结构对氢溢流及二氧化碳加氢反应具有促进作用。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202515905